Eisen-Oxidation und Reduktionsprozesse

Beschreibung

Laserdiagnostische Untersuchung des Fe-O-Verhältnisses von Mikropartikeln in Oxidations- und Reduktionsprozessen

Hintergrund:
Energiespeicher mit langen Ausspeicherzeiten und hohen Energiedichten gewinnen bei fortschreitendem Ausbau von erneuerbaren Energien immer mehr an Bedeutung, u.A. um langfristige Schwankungen in der Energiebereitstellung ausgleichen zu können. Zur langfristigen Speicherung von regenerativ gewonnenem Strom wird im Rahmen des Projektes Clean-Circles der Kreislaufprozess mit dem chemischen Energiespeicher Eisen untersucht. Somit kann beispielsweise die Energieeinspeicherung durch die Reduktion von Eisenoxidpartikeln und die Energieausspeicherung mittels Oxidation der gewonnenen Eisenpartikel erfolgen. Dieser Kreislauf ist CO2-frei und bietet den Vorteil, dass die Reduktion und die Oxidation zeitlich und räumlich getrennt erfolgen kann.

Zur Entwicklung eines besseren Verständnisses der im Detail ablaufenden Prozesse während der Reduktion und Oxidation, sowie zur Validierung und Verbesserung von Modellierungen, werden experimentelle Daten benötigt. Diese beinhalten neben den chemischen Reaktionen auch die Kopplung an Transportprozesse. Ratenbestimmende Prozesse sind hierbei der Wärme- und Stofftransport zwischen Partikeln und der umgebenden Gasphase, sowie die Kinetik der heterogenen Partikeloberflächenreaktion. Diese Prozesse werden stark von den Umgebungsbedingungen (Temperatur, Zusammensetzung der Gasatmosphäre) und den Partikeleigenschaften (Partikelgröße, Porosität, etc.) beeinflusst. Dementsprechend ist eine nicht-invasive, orts- und zeitaufgelöste Analyse der Elementarzusammensetzung der Eisen- und Eisenoxidpartikel bei verschiedenen Umgebungsbedingungen bis zu den höchsten Prozesstemperaturen erforderlich.

Ziel:
Das Ziel ist es, eine nichtinvasive Laserdiagnose-Methode weiterzuentwickeln, die eine in-situ-Analyse der elementaren Zusammensetzung (Verhältnis Eisen zu Sauerstoff) von Mikropartikeln in Strömungsreaktoren ermöglicht. Dabei kommt die Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) zum Einsatz. Bei der LIBS-Messtechnik wird ein kurzer hochenergetischer Laserpuls auf das zu untersuchende Partikel in der Strömung fokussiert. Durch die hohe Leistungsdichte im Fokuspunkt erhitzt sich das Partikel, verdampft und wird in ein Plasma überführt. Bei der Relaxation von Atomen und Ionen wird eine Strahlung emittiert, welche für die verschiedenen Elemente charakteristische Wellenlängen aufweist (siehe Abbildung).

Dies ermöglicht die Bestimmung der elementaren Zusammensetzung einzelner Partikel. Im ersten Teil des Projekts sollen verschiedene Einflussparameter (wie beispielsweise Partikelgröße, Partikelzusammensetzung, umgebende Atmosphäre, etc.) auf das zu detektierende Signal untersucht werden. Zur Diagnose der Einflussparameter auf das laserinduzierte Plasmaspektrum werden durch den Single Particle Seeder Eisen- und Eisenoxidpartikel in das Probevolumen zugeführt. Für die Anregung sollen zwei Laser (ein frequenzverdoppelter ns- und ps-Nd:YAG-Laser) verglichen werden. Beispielsweise reduziert die kurze Dauer eines ps-Laserpulses deutlich die Kontinuumsstrahlung, die das LIBS-Signal überlagert, und somit die Auswertung erschwert. Es ist jedoch unklar, ob das gesamte Partikel durch die geringere Energie von ps-Lasern ionisiert werden kann und somit eine Single-Shot-Analyse möglich ist. Daher soll ein ps-Anregungsschema gegenüber einem ns-Anregungsschema untersucht werden. Die vom Plasma emittierte Strahlung wird mit einer Detektionsoptik aufgefangen und anschließend über eine optische Faser an ein Spektrometer zur Analyse übertragen. Im weiteren Forschungsvorhaben sollen anschließend Partikel während des Oxidations- und Reduktionsprozesses untersucht werden.

Prüfstand/Ausstattung: